云南大学胡世谦教授：声子输运的极限、反常与界面调控—低维体系热传导的多重机制

转自 传热传质青委会

研究背景

随着微纳米电子器件不断向小型化、高集成化发展，发热与散热问题日益突出，低维材料的热输运行为逐渐成为人们关注的重点。与块体材料相比，低维材料具有独特的晶格结构和声子性质，使热输运行为更加丰富。这种丰富性体现在声子本身，作为晶格热传导的主要能量载体，声子的传播和散射会受到晶格结构、层间耦合、应变、缺陷、磁性及局域振动模式等多种因素影响；而当尺寸降到纳米尺度，声子输运还可能从扩散输运转变为弹道输运或局域化输运，呈现明显的尺度依赖性和非傅里叶特征。与此同时，二维异质结构和范德华材料的发展使界面与结构自由度成为调控热输运的重要手段。界面两侧声子谱失配会形成界面热阻，而层间转角则可以改变声子色散、散射过程及低频振动模式，产生不同于传统层状材料的热输运行为。

围绕这些问题，我们针对低维材料中的声子输运机制、界面热输运以及转角结构调控开展了一系列研究，涵盖层间耦合、磁性无序、极限声子散射、异质界面和转角二维材料等体系，并进一步利用机器学习原子势方法研究复杂体系中的热输运行为。

研究成果

声子输运受材料自身晶格结构、声子散射以及层间相互作用的共同制约。围绕低维材料中声子输运的反常行为，我们从二维材料的层间耦合和声子集体输运入手，研究了应变、转角以及层间相互作用对声子输运的影响。

在双层黑磷体系中，我们发现热导率总体上随应变增加而降低，但在小应变范围内却呈现明显的非单调变化[1]。这一反常现象与层间准共价键的增强密切相关。应变一方面使光学声子软化、增加声子散射；另一方面增强了层间准共价相互作用，使ZA声子模式的二次色散得到维持甚至增强，有效改善声子流体动力学行为。研究进一步区分了N型和U型声子散射过程，揭示了二者竞争是造成热输运非单调变化的重要原因。我们的这一工作表明，层间化学键可以成为调控低维材料声子输运的重要自由度。

图1 层间耦合对双层黑磷、石墨烯和硅烯热导率的影响

类似的层间耦合效应在石墨烯和硅烯中表现出截然不同的结果。我们通过第一性原理计算和玻尔兹曼输运理论对单层和双层石墨烯、硅烯进行了系统比较[2]，发现双层石墨烯由于弱范德华相互作用破坏了镜面对称性，热导率降低约33%；而双层硅烯由于存在较强的层间共价键，热导率较单层提高约106%。这说明决定层间结构热输运行为的关键并不仅仅是“层数增加”，而是层间相互作用的具体类型及其对声子模式的重构。

层间耦合反映了结构有序性的影响，而局域结构畸变代表了另一种改变声子传播方式的机制。对此我们利用Wigner输运方程计算了Sn₂S₃中高度各向异性的晶格热导率，并分析了其微观机制[3]。发现Sn²⁺的孤对电子导致局域结构畸变，形成具有“rattling”特征的局域振动模式，显著抑制x和z方向的热输运，而y方向仍保持较强的相干声子传播，因此形成显著的热导率各向异性。该研究表明，在强非谐和复杂结构材料中，声子的粒子性和波动性可能同时参与热输运，传统的声子模型并不足以完整描述其热传导行为。

图2 结构畸变和磁性自由度调控的声子输运

值得指出的是，Sn₂S₃的热输运行为还表现出显著的有限温度效应。我们结合温度依赖有效势（TDEP）方法与Wigner输运方程，系统研究了温度诱导的声子重整化及其对热输运的影响[4]。研究发现，只有采用残差拟合方案提取有限温度下的二阶和三阶力常数，计算得到的晶格热导率才能与实验定量吻合；基于0 K力常数的计算会系统性低估热导率约40%，而一次性有限温度拟合则会高估近一倍。温度重整化主要使三阶力常数显著减弱，从而延长低中频声子寿命、增强粒子型热输运通道，同时在高频区抑制相干贡献。该工作表明，在强非谐晶体中，温度诱导的力常数重整化是决定声子寿命与热输运机制的基本因素，而非微小修正。

除结构畸变之外，磁性自由度也可以通过改变晶格相互作用来调控声子输运。针对磁性二维材料CrOCl，我们将特殊准随机结构、第一性原理计算和玻尔兹曼输运理论结合起来，系统研究了磁无序对晶格热输运的影响[5]，发现从铁磁相转变到顺磁相后，磁无序显著增强声子-声子散射，热导率从约115 W/mK降低至约40 W/mK，且这一变化主要来源于三阶力常数及低频声子散射的改变。

由此引出一个更基本的问题：在低维体系中，晶格热导率究竟能够降低到什么程度？围绕这一问题，我们通过贝叶斯优化与机器学习势分子动力学相结合的方法，在石墨烯/MoS₂异质结构中搜索低热导堆垛构型，获得了约0.006 Wm^-1K^-1的超低面外热导率[6]。分析表明，该极低热导并非来自通常意义上的声子局域化，而是由于强烈的层间不对称性和质量失配使声子进入“过阻尼”状态，声子的准粒子图像失效，热能由传播型声子输运转变为局域的耗散过程。我们由此提出，“声子过阻尼”可能构成晶格热导率的一种新的极限输运机制。

图3 石墨烯/MoS₂异质结构的超低面外热导率和Si/Ge纳米线体系的界面热传导机制

在理解材料内部声子输运机制的基础上，我们进一步将研究拓展到异质界面热传导问题。针对Si/Ge纳米线体系，我们研究了局域共振结构对界面热传导的调控作用[7]，发现引入柱状结构可以产生界面平带和局域界面模式，提高两侧材料声子态密度的匹配程度，并同时促进弹性和非弹性声子输运；进一步调整Si、Ge壁的位置构造ATI-wall结构后，界面热导显著增强。这说明界面局域振动模式并非热输运中的“旁观者”，而可以被主动设计为连接两种材料声子谱的“桥梁”。

进一步地，我们从声子输运状态转变的角度研究了石墨烯/Si界面的界面热导 [8]。实验和非平衡分子动力学模拟共同表明，随着石墨烯厚度增加，界面热导先增加，随后趋于收敛，原因在于石墨烯内部声子输运状态由弹道输运逐渐过渡到扩散输运。引入缺陷后，声子平均自由程缩短，界面热导更快达到收敛；而在石墨烯/MoS₂异质结构中，由于声子在较宽频率范围内发生过阻尼，界面热导几乎不再依赖结构厚度。这项研究创新性的将材料内部声子输运状态与宏观可测量的界面热传导联系起来。

图4 石墨烯/Si界面和Si/Ge界面热导的无序度调制

界面热导不仅取决于两侧材料的本征性质，也会受到界面本身无序程度的显著影响。针对Si/Ge界面中引入非晶中间层的问题，我们发现晶态和非晶中间层对界面热导具有不同的调控规律[9]：晶态中间层的界面热导在中间层质量接近Si和Ge质量几何平均值时达到峰值，而非晶中间层的最大界面热导出现在更低的质量附近，并在一定质量范围内表现出明显的平台行为。频谱分析表明，随着非晶中间层质量变化，弹性声子输运不断增强，非弹性输运逐渐受到抑制，两种机制之间的竞争最终形成了界面热导的平台。这说明无序并不只是简单地“阻碍”声子传播，非晶结构产生的宽频界面模式反而能够在强声子谱失配条件下同时促进弹性和非弹性输运。

除了界面结构本身，二维异质结构中的扭转自由度也能够产生反常的热输运行为。我们利用机器学习神经进化势（NEP）与分子动力学、玻尔兹曼输运方程相结合的方法，研究了双层转角石墨烯中的声子流体动力学输运行为[10]。研究发现，转角改变了层间相互作用以及N型、U型散射过程，使晶格热导率随转角呈现明显的“V形”变化。在17.90°附近，迭代求解得到的热导率相比AA堆垛显著降低，同时声子流体动力学强度发生明显变化。进一步分析表明，ZA弯曲声子在这一过程中发挥了重要作用，其贡献会随着转角和层数变化而改变。该研究不仅揭示了转角对声子流体动力学的调控作用，也体现了机器学习势在描述大尺度二维莫尔结构层间相互作用方面的优势。

图5 HNEMD-NEP方法的准确、高效以及石墨烯和石墨烯/hBN异质结对热导率的相反调制

值得注意的是，转角并不一定意味着热导率降低。在石墨烯/h-BN异质双层体系中，我们发现了与双层转角石墨烯不同的反常热输运现象[11]。利用神经进化势（NEP）驱动的原子尺度模拟，并结合HNEMD和玻尔兹曼输运方程，我们研究发现石墨烯/h-BN双层体系的热导率随转角呈现非单调变化，并在17.9°附近达到峰值，相比未扭转AA堆垛提高约125%。模式分辨分析表明，这种增强主要来自面内基底声子的输运改善：中等扭转角削弱了层间耦合并降低非谐性，使部分长寿命面内声子能够更加有效地承担热流。该结果与扭转同质双层体系通常表现出的热导率下降形成鲜明对比，说明在二维异质结构中，转角调控热输运的结果取决于具体的层间相互作用和声子谱特征，也进一步展示了“转角工程”在热输运调控方面的潜力。

总体来看，这一系列研究从不同尺度、不同材料体系和不同物理机制出发，形成了较为完整的低维声子输运研究框架：从双层黑磷中的层间准共价键，到石墨烯、硅烯中的层间耦合；从Sn₂S₃中的局域rattling振动，到CrOCl中的磁无序；从转角二维材料中的反常热输运，到Si/Ge、石墨烯/Si等异质界面中的声子传输，再到石墨烯/MoS₂体系中的声子过阻尼极限。研究不仅关注“热导率是多少”，更进一步追问“哪些声子在传热、声子为什么发生变化以及如何主动调控这些过程”，从而将材料结构、声子模式、散射机制、界面耦合与宏观热输运性质建立起系统联系。

总结与展望

近年来，研究组围绕微纳尺度热传导开展了一系列具有连续性的研究工作，逐渐形成了从“声子输运机制认识”到“热输运异常现象解释”，再到“界面与结构主动调控”的研究思路。一方面，研究不断突破传统声子和简单散射图像，从N/U散射、层间耦合、磁无序、局域振动以及声子过阻尼等角度揭示低维材料中复杂热输运行为的微观起源；另一方面，通过转角、应变、共振结构、非晶中间层以及机器学习势驱动的结构搜索等手段，实现对材料内部及异质界面声子输运的主动调控。

论文信息

[1] R. Chen, S. Hu*, W. Ren*, C. Zeng*, "Modulating phonon transport in bilayer black phosphorus: Unraveling the interplay of strain and interlayer quasicoherent bonds," Physical Review B 109, 165413 (2024).

[2] H. Qin, N. Yang, Y. Ouyang, S. Hu*, "Opposite thermal conductivity trends in graphene and silicene driven by distinct interlayer coupling mechanisms," Applied Physics Letters 128, 082201 (2026).

[3] X. Sun, R. Chen, N. Yang, S. Hu*, "Anisotropic lattice thermal conductivity in Sn2S3: Role of rattling modes in phonon transport," Physical Review B 112, 125401 (2025).

[4] X. Sun, R. Chen, S. Hu*, "Temperature-induced phonon renormalization and thermal transport in strongly anharmonic Sn2S3," Physical Review B 113, 144304 (2026).

[5] R. Chen, Y. Luo, L. Xiong, W. Ren*, S. Hu*, "Revealing the role of magnetic disorder in phonon transport of monolayer CrOCl," Physical Review B 111, L220301 (2025).

[6] J. Yue, R. Chen, X. Sun, Y. Liu, X. Li, S. Hu*, "Phonon overdamping defines the ultimate limit of lattice thermal conductivity," Physical Review B 113, L161401 (2026).

[7] Y. Liu, Y. Liu, J. Yue, L. Xiong, L.-L. Nian, S. Hu*, "Modulation of interface modes for resonance-induced enhancement of the interfacial thermal conductance in pillar-based Si/Ge nanowires," Physical Review B 108, 235426 (2023).

[8] J. Yue, S. Hu*, B. Xu*, R. Chen, L. Xiong, R. Guo, Y. Li, L.-L. Nian, J. Shiomi*, B. Zheng*, "Unraveling the mechanisms of thermal boundary conductance at the graphene-silicon interface: Insights from ballistic, diffusive, and localized phonon transport regimes," Physical Review B 109, 115302 (2024).

[9] J. Yue, S. Tian, Y. Liu, D. Ma*, S. Hu*, "Phonon transport across Si/Ge interfaces with amorphous interlayers: Elastic-inelastic phonon competition," Applied Physics Letters 127, 052202 (2025).

[10] N. Yang, R. Chen, Y. Liu, W. Ren*, S. Hu*, "Numerical evaluation of the effect of the twist angle on phonon hydrodynamics in twisted bilayer graphene," Physical Review B 110, 245305 (2024).

[11] N. Yang, J. Yue, X. Sun, Y. Liu, M. An*, S. Hu*, "Anomalous thermal conductivity enhancement in twisted graphene/h-BN bilayers revealed by neuroevolution potential driven atomistic simulations," Physical Review B 113, 035426 (2026).

作者介绍

胡世谦，云南大学物理与天文学院教授、博导。2017年获同济大学物理学博士学位；2018—2020年获日本学术振兴会（JSPS）资助，在东京大学从事博士后研究；2020年12月入职云南大学物理与天文学院。主要从事微纳尺度热传导理论与模拟研究，入选云南省“兴滇英才支持计划”青年人才。主持国家自然科学基金青年项目、地区项目，以及省优青、省重点等项目。发表高水平论文60余篇，总被引超过2500次；在声子非傅里叶热输运、磁性材料热管理、异质界面热调控及机器学习势函数构建等方面积累了丰富经验。

联系方式：shiqian@ynu.edu.cn